上世紀(jì)四十年代以來(lái),人類(lèi)核活動(dòng)向海洋中排放了大量長(zhǎng)壽命人工放射性同位素。其中,水溶性碘同位素-129I(半衰期15.7百萬(wàn)年)和親顆粒態(tài)具有指紋信息的钚同位素(239Pu、240Pu半衰期分別為2.41×104年和6.56×103年),已發(fā)展成為獨(dú)特的環(huán)境示蹤劑,既能有效評(píng)估環(huán)境放射性水平,又能示蹤洋流循環(huán)和污染物的環(huán)境行為。 南海是我國(guó)最大的邊緣海,且在東亞季風(fēng)作用下,南海環(huán)流復(fù)雜多變,經(jīng)典的數(shù)值模擬和衛(wèi)星觀測(cè)等在大尺度海洋環(huán)流中的作用愈加顯著,然而對(duì)關(guān)鍵區(qū)域水團(tuán)相互作用和垂直交換研究有限,制約了人們對(duì)海洋營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的分布及陸源污染物的傳輸?shù)恼J(rèn)識(shí)。
中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所侯小琳研究團(tuán)隊(duì)基于高效的化學(xué)分離方法結(jié)合加速器質(zhì)譜和電感耦合等離子質(zhì)譜技術(shù)對(duì)129I、239Pu、240Pu進(jìn)行了高精度分析,首次獲得了南海西部海水和西北部表層沉積物中碘和钚同位素的空間分布(圖1和圖2)。研究結(jié)果表明:研究區(qū)海水中129I主要源于核武器試驗(yàn)的全球沉降和歐洲核燃料后處理廠排放經(jīng)西風(fēng)帶和東亞冬季風(fēng)的遠(yuǎn)距離運(yùn)輸,處于全球沉降本底水平;沉積物中的239,240Pu主要來(lái)自于全球大氣沉降和太平洋核試驗(yàn)場(chǎng)(PPG),基于經(jīng)典兩端元混合模型估算,PPG近源沉降的钚對(duì)南海西北部表層沉積物中钚的相對(duì)貢獻(xiàn)為39%-78%(均值59%)。
研究結(jié)果揭示大氣沉降在湄公河流域的129I經(jīng)河流輸入是研究區(qū)內(nèi)除海洋直接大氣沉降之外的重要129I來(lái)源。精細(xì)化三維空間分布表明來(lái)自湄公河的高129I水團(tuán)在表層(2-25m)的北南沙海流的作用下,在11°N向東移動(dòng)。垂向剖面上,129I水平隨深度增加呈指數(shù)下降(圖3),首次揭示了水溶性放射性核素129I從上層(2-500m)到中層(500-1500m)海水主要通過(guò)緩慢擴(kuò)散作用傳輸,同時(shí)闡明了至少在過(guò)去70年內(nèi),南海西部1500m水深的海水未明顯受到上層海水的污染。
圖1 南海西北部表層沉積物和海南島表層土壤中a) 239,240Pu濃度和 b) 240Pu/239Pu 原子比值
圖2 人工放射性核素129I示蹤南海西部洋流路徑
圖3 南海西部海水剖面中129I的垂向分布
上述成果分別發(fā)表在Environmental Pollution和Environment Science &Technology期刊上。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金(11875261),中國(guó)科學(xué)院先導(dǎo)B專(zhuān)項(xiàng)項(xiàng)目和國(guó)際合作項(xiàng)目(ZDBS-SSW-DQC003,XDB40000000,132B61KYSB20180003),以及國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)共享航次計(jì)劃項(xiàng)目(41749907)等聯(lián)合資助。
Mengting Zhang, Xiaolin Hou*, Luyuan Zhang, Jixin Qiao,Ruiqin Gao, Qi Liu. 2022. Distribution of anthropogenic 129I in the western South China Sea and its application for tracing sources and movement of pollution. Environmental Science & Technology, 56: 12298-12306
https://doi.org/10.1021/acs.est.2c02368
Mengting Zhang, Jixin Qiao, Weichao Zhang, Liuchao Zhu, Xiaolin Hou*. 2022. Plutonium isotopes in the northwestern South China Sea: Level, distribution, source and deposition. Environmental Pollution, 298: 118846.
https://doi.org/10.1016/j.envpol.2022.118846